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掛樋 勲; 河野 秀作
JNC TN9400 2000-054, 84 Pages, 2000/04
本研究は、乾式再処理-振動充填燃料の乾式リサイクルシステム構築研究に資するため、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験を行って、充填密度等の燃料品質とその向上性についての評価を行ったものである。酸化物電解処理技術は、燃料酸化物が焼結体の形態で電極に析出する方法である。この焼結体となっている電極析出物を破砕することによって、振動充填燃料となる顆粒を作る。この電解処理方法はFP分離にも適用できて再処理と顆粒製造を同時にできる。これは、ロシア原子炉科学研究所RIARで開発中のもので、国内においても新しいFBR燃料リサイクル技術のひとつとして、評価研究が進められている。従来、振動充填燃料は、球形顆粒を作って充填密度を上げることを考えている。本研究対象としている電解による顆粒は電解析出物を破砕して顆粒とするため、顆粒製法は簡単であるが、形状が角張った非球形顆粒である。そのため、本研究ではこの電解による顆粒の充填密度と振動充填メカニズム(決定因子)との相関性をできるだけ明らかにするように努めている。また、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験は、国内初めての実験成果である(実験は東芝に委託して行った)。UO2顆粒振動充填燃料のほぼ均一な顆粒分布性状と75%の振動充填密度を得た。軸方向充填密度のバラツキのため、期待される充填密度は達成できなかったが、振動充填メカニズム及び充填密度向上のための知見を多々得た。この知見に基づく充填方法の改良により、80%以上の振動充填密度(軸方向平均)の達成ができると考える。
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PNC TJ1635 97-001, 3 Pages, 1997/03
硝酸セリウム水溶液を噴霧熱分解して得られた酸化セリウム顆粒(H8-1H8-6)及び他の方法で作製した粉末(H8-7)を、成形特性、焼結特性の観点から以下の測定により評価した:顆粒粉末のSEM観察、熱重量/示差熱分析、成形時の圧密特性、成形体の気孔径分布、焼結挙動、焼結体破断面のSEM観察。顆粒粉末のSEM観察では7種類の試料は4つのグループに分類された:第一グループH8-1、2、3、第二グループH8-4、第三グループH8-5、6、第四グループH8-7。このグループ分けは成形体の気孔径分布、焼結体の焼結挙動および微構造にも当てはまった。熱重量・示差熱分析では800まで重量の単調な減少が観測されたが、熱分解反応等を示すDTAピークは観測されなかった。圧密特性評価では3800kgf/cm2までの加圧で成形体の密度変化に編曲点を示すものと示さないものの二種類が観測された。噴霧熱分解顆粒より作製した成形体の焼結挙動は全てH8-7に劣り、その中で第三グループが良、第一グループが中、第二グループ(H8-4)が下の成績であった。H8-7を除くグループにおいて、1600一時間の焼結で得られた最高密度はH8-6の6.19g/cm3、RD:84.8%であった。微構造観察では、焼結後も顆粒内の気泡に起因すると思われる大型の気孔が多数観測された。高圧成形(3800kgf/cm2)されたペレットは焼結による到達密度が通常圧で成形されたペレットより大幅に向上した。
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PNC TJ1635 96-001, 14 Pages, 1996/03
N-1からN-9までの9種類の試料につき以下の項目について評価を行った。1.粉末としての特性評価1.1粉末X線回折1.2熱天秤による加熱減量評価1.3X線回折ピーク半値幅の定量解析1.4比表面積測定1.5粒度分布計による評価2.顆粒の特性2.1タップ密度2.2SEM観察2.3SEM解析による顆粒寸法の分布2.4超音波破砕時間と粒径の関係2.5水銀圧入法3.圧粉体特性3.1圧力-変位曲線の測定3.2圧粉体の水銀ポロシメトリ3.3圧粉体破面のSEM観察4.焼結特性(予備試験)4.1緻密化挙動4.2破断面のSEM観察評価結果概観:全ての試験法において熱分解温度に関してはかなり強い相関関係を示すが、原料溶液濃度についてはあまりはっきりした関係は認められない。3.1節の圧力-変位曲線の測定については、評価していない試料についても系統的に評価する必要がある。3.3節の圧粉体破面のSEM観察および4節の焼結特性については予備試験の段階であり、今後詳細に検討を進める予定である。
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PNC TJ1635 95-001, 9 Pages, 1995/03
セリウム硝酸塩水溶液を種々の条件で噴霧熱分解して得られた酸化セリウム粉体を以下の測定により評価した:熱重量/示差熱分析、粉末X線回折、比表面積、タップ密度、安息角、圧密体密度、気孔径分布、粉末X線回折により粉体中に依存する結晶層は酸化セリウムのみであることが確認されたが、熱重量分析によりかなり高温(800程度)まで重量減少が続き、硝酸根が残留していることが示された。重量減少量は高温で調製された粉体ほど少ない。比表面積は調製温度が高くなるほど小さく(一次粒径が大きく)なる傾向を示した。X線回折の回折線の半値幅と比表面積には対応関係があった。タップ回数を増やして行ったときのタップ密度の変化の仕方には二つのパターンが見られた。第一のグループの粉体はタップ回数とともにタップ密度が単調に増加し、第二のグループの粉体ではある回数まで密度が増加した後一定となった。安息角の測定は粉体の流動性の目安となるが、流動性の高い粉体がタップ密度の第二グループの粉体に対応した。タップ密度の最も高かった粉体は最も流動性の低い粉体であった。高い圧密体密度が得られた粉体もタップ密度の第二グループの粉体に対応した。これらタップ密度、安息角、圧密体密度の測定値は粉体の粒径と粒子間の相互作用を反映したものと考えられるが、与えられた調製条件(原料水溶液濃度、調製温度)との間には系統的な関係は見いだせなかった。気孔径は0.02mと0.085mにピークを持つバイモーダル分布を示した。